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精耕细作,强势突破,化学一流学科各学术团队取得阶段性成果
发布时间:2022年04月15日 11:07    作者:张莹心    点击:[]

在全面落实“十四五”发展规划、扎实开展新一轮一流学科建设的新起点上,bat365官网登录立足学科发展实际、谋划学科建设方向,不断创新方式方法,高度重视科研工作。近期,各学术团队在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nano Lett., CCS Chem.等多个国际学术期刊上以第一完成单位发表各类高水平文章三十余篇,取得了一系列阶段性学术新成果。

图1. BNN-1,3-偶极子的合成及其自发去芳构化环化

学院佟振合院士团队孔令兵教授课题组在不饱和有机硼化学领域取得系列重要进展。团队聚焦硼杂不饱和体系的合成新方法开发、新结构创制以及新应用探索等方面研究,通过合理设计,成功开发了高效硼杂不饱和键构建新方法,并将其应用于非环共轭不饱和硼体系的构筑;稳定分离了离子型亚胺硼烷化合物,并系统研究了它们的基元反应性;通过硼杂烯烃的重排反应合成了中性二硼杂环丙烷类似物;发现BNN-1,3-偶极子在室温下即可完成对苯环的去芳构化偶极环加成反应。相关成果发表在J. Am. Chem. Soc.(2021, 143, 13483.)、 Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61, e202117053.)、 Chem. Sci.(2022, 13, 2303)等国际学术期刊上,并以“Hot Article”“Hot Paper”等形式进行了亮点报道。

图2 不对称Ir(I)/方酰胺催化click反应合成轴手性联芳基三氮唑

佟振合院士团队徐政虎教授课题组在点击反应的研究中取得新进展。团队首次采用小分子方酰胺催化结合铱催化实现了内炔的不对称点击化学反应,高对映选择性合成轴手性联芳基三氮唑产物(图2)。文章首次报道了金属Ir催化结合小分子催化的方法,实现了大位阻内炔的不对称点击反应。该反应具有100%的原子经济性、优异的对映选择性、良好的底物普适性以及温和的反应条件等优点。另外采用非对映异构体的方酰胺催化剂O与O',能够高选择性合成R与S两种构型的产物,而方酰胺催化剂O与O'均能方便的从天然生物碱奎尼丁以及奎宁合成得到。该成果在线发表于J. Am. Chem. Soc.(DOI:10.1021/jacs.2c02563),bat365官网登录二年级硕士生张雪为第一作者,徐政虎教授为通讯作者。

钱逸泰院士团队杨剑教授课题组在水系电池领域取得系列新进展。团队针对电极材料的界面进行设计,调控离子的去溶剂化过程,降低离子的扩散能垒,抑制副反应的发生,显著改善了负极材料的电化学性能,为水系电池的发展提供了助力。课题组以层状结构的磷酸锆(α-ZrP)为模型,诱导正丁胺嵌入,成功地改善了其与聚(偏氟乙烯)(PVdF)粘结剂的相容性,使其在锌箔表面形成致密且坚固的保护层,从而阻止了锌与电解液直接接触和副反应的发生。此外,课题组以ZnF2-Ag沉积的锌箔(ZnF2-Ag@Zn)作为模型,通过亲水的ZnF2和亲锌的Ag分别对于H2O和Zn2+的选择性吸附,实现Zn2+和H2O在电极表面的高效分离,促进水合锌离子的去溶剂化,进而改善后继的电化学还原、成核/生长过程。相关工作先后发表于Energy Environ. Sci.(DOI:10.1039/D1EE03624F,IF:38.532),博士研究生彭慧丽为文章第一作者;Adv. Energy Mater.(DOI: 10.1002/aenm.202200157, IF:29.368),博士研究生王成刚为第一作者,山东大学和济南大学为论文共同通讯单位;Nano Lett.(2022, 22, 1750-1758, IF:11.189),博士后汪冬冬为文章第一作者,山东大学和天津大学为论文共同通讯单位);Adv. Funct. Mater.(DOI: 10.1002/ adfm.202106751, IF:18.808)、 Carbon Energy 2022, early view (DOI: 10.1002/ cey2.163)

郝京诚教授团队杨志杰教授课题组在纳米粒子可控组装研究中取得系列重要进展,课题组成功利用人工的“转录-翻译”法则获得了多种纳米粒子组装体,具体将三种苝酰亚胺(PDI)分子异构体作为单体进行超分子聚合,并通过超分子聚合物和Au纳米粒子(NPs)间的范德华力,实现纳米粒子组装体超结构及功能的多样化。相关成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202201426和DOI:10.1002/anie.202117406)J. Am. Chem. Soc.(2022, 144, 2333-2342)。文章第一作者分别为硕士生刘佳明、博士后巩彦君和博士生刘荣娟,杨志杰教授为论文通讯作者。

张进涛教授课题组在二氧化碳高效能源转换研究中取得系列研究进展,课题组运用焦耳热处理方法实现了碳纤维表面的快速功能化处理,充分发挥功能碳纤维与硫化铋纳米棒(Bi2S3)间的相互作用,调控电化学驱动界面反应过程制备三维铋纳米片网络结构(BiNN-CFs),并揭示了界面电化学反应纳米结构设计规律。相关研究工作通过理解电化学调控界面转变规律设计高效电催化剂,为进一步耦合太阳能实现高效清洁能源利用具有重要研究意义。相关成果发表于Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61(6), e202113918022)Adv. Energy Mater.(2022, 2103960. DOI:10.1002/aenm.202103960),论文第一作者分别为博士研究生曹雪莹、乌兰巴日和赵兰玲副教授,指导教师张进涛教授为论文唯一通讯作者。

邢鹏遥教授课题组在手性科学基础和应用上取得系列进展。团队利用电荷转移作用将共轭氨基酸的圆二色信号红移至近红外一区,并利用其手性吸收的性质实现圆偏振激光调控的手性光热性质;设计合成了一系列苯并咪唑氨基酸衍生物,利用分子内氢键诱导的折叠行为控制芳基螺旋桨手性的出现,并发现其可以对氯仿有着独特的响应行为,这种高度的选择性使得圆二色谱和圆偏振发光性质得以翻转;利用Herrick’s氢键的形成,将分子纳米球POSS连接在二茂铁氨基酸衍生物上,单晶衍射表明POSS分子纳米球形成了螺旋结构,这是首次在分子层次具有原子精确性的POSS螺旋结构的制备和表征,并实现了从分子层次到超分子层次的手性转变;同时,通过两种策略(手性DES+非手性组装单元和非手性DES+手性组装单元)调控DES中的超分子手性。结果表明DES的手性几乎不能传递到溶质中,而手性分子(Fmoc-氨基酸)可以在非手性DES中组装成凝胶,表现出超分子手性,与Fmoc-氨基酸在水中复杂的组装路径相比,在DES中的组装表现出稳定性,并且凝胶可以与发光的染料分子发生共组装,制备得到圆偏振发光的材料(glum = 0.015)。系列成果发表在了Chem. Mater.(2022, 34, 3, 1302–1314)、 ACS Nano(2022, 16, 3, 4551–4559)、 Chem. Sci(2022, 13, 4029-4040)等国际学术期刊中。

宋克鹏研究员与物理学院秦伟教授合作,不断推进学科交叉融合,在太阳能钙钛矿的原子尺度结构研究方面取得了新进展。团队利用表面钝化的方法,极大提升了卤化钙钛矿在电子束下的稳定性,并且首次获得了卤化钙钛矿的原子尺度X射线能谱(EDS)成像,解析了CsPbBr3钙钛矿中类RP相纳米畴结构的原子结构并对其形成机理进行了解释。同时,借助于球差电镜具有的超高空间分辨率,结构定量电子显微学分析方法,对卤化钙钛矿中螺位错(screw dislocation)的位错核心结构进行了直接的观察和解析。相关成果发表在J. Phys. Chem. Lett.(2022, 13, 2117-2123)和Phys. Chem. Chem. Phys.(2022, 24, 6393-6397),宋克鹏研究员为论文的第一作者和通讯作者。

国家胶体材料工程技术研究中心各学术团队也强势发力,发表各类文章九篇。

陈代荣教授课题组基于溶胶—凝胶法实现了大规模制备单原子Ir(Ir-SAs)修饰的NixMn3-xO4固溶体基新型电催化剂,在电催化海水电解中展示了优异的OER活性和稳定性。基于Ir1/Ni1.6Mn1.4O4||Pt/C结构的电极对的海水电催化测试表明,仅仅需要1.50V的电压就达到工业量级(500mA cm-2)电流密度,是目前文献报道的最优值。通过实验表征和理论计算证明Ir-SAs与NixMn3-xO4界面的协同效应对于改善本征OER性能、促进界面电荷转移动力学、改善*OOH能量上的稳定性、改善Cl-脱离催化剂表面的作用。相关成果发表于国际学术期刊Advanced Science(2022, 2200529, DOI:10.1002/advs.202200529)。

王挺教授与陈代荣教授还合作提出了一种新型的基于可逆金属电沉积的集热型电致变色智能窗设计。该研究提出将基于可逆金属电沉积的电致变色智能窗与水流窗集成,即在可逆金属电沉积电致变色智能窗的基础上,将电沉积的金属薄膜层作为太阳能集热板,水相电解液作为流动的导热/储热介质,实现对太阳光热的有效利用。与传统电致变色智能窗相比,水流系统的引入可以显著调节智能窗自身的热辐射;与一般水流窗相比,在智能窗着色态下,高达42 %的太阳能可被有效收集和存储,可望实现高效太阳能利用与节能减排的目标。相关工作发表于Advanced Science(2021, 2104121)。

王旭教授课题组在动力学稳定可修复材料的研究中取得了重要进展,提出了一种利用纯化学反应循环来调控动力学稳定多功能有机水凝胶瞬态修复性的新策略。通过将复分解反应与能量耗散过程相结合,构建了一个最简单的纯化学反应循环,该循环可以诱导一个短暂的非平衡状态,以实现基于酰腙键的动力学稳定有机水凝胶的修复。该纯化学反应循环除了可平衡材料的动力学稳定性与自愈合能力外,还使材料对有机溶剂、高离子强度、高低温和其他苛刻条件具有高耐受性。因此,该动力学稳定可修复有机水凝胶即使在-40℃的条件下仍能保持良好的柔韧性和导电性。这项研究为探索简单的化学反应在设计、制造和调控多功能材料方面开辟了一条新途径。相关成果发表在中国化学会旗舰期刊CCS Chem.(DOI:10.31635/ccschem.022.202101536)。

康文兵、李海平教授课题组在半导体光催化技术实现太阳能的高效利用领域取得重要进展。采用水热合成的三聚氰胺/三聚氰酸超分子复合物为前驱体,在硅油辅助下,合成了一种高结晶性氮化碳薄片构建的多孔纳米管(cPCNt)。这种纳米管展现出优异的光催化水分解性能,其结晶性和表面积都得到显著提升,且还可以通过调整硅油的黏度和用量来调节材料的结晶性和比表面积,从而找到最佳平衡点,实现光催化活性的最优化。这项工作为构造特殊结构来扩大比表面积的氮化碳材料提供了一种增强其结晶度的途径。相关工作发表于Chemical Engineering Journal(2022, 432, 134388)。

孙頔教授、辛霞副教授和李洪光研究员在水溶性银簇超分子自组装研究中取得新进展。研究发现,Ag9-NCs具有C3对称结构,若通过引入二价金属离子如Ba2+,使其与Ag9外围自由的羧基配位,能够导致这个本身不具有永久手性团簇的对称性破缺,从而产生超分子手性。Ag9-NCs的上述特性意味着,Ag9-NCs具备作为CPP发射材料的合适条件。研究者通过向Ag9-NCs体系中引入具有确定手性的有机小分子如酒石酸,可以使所构筑的复合材料具有可控的手性。在此基础上成功获得了基于Ag9-NCs的圆偏振发光材料,发光不对称因子(glum)高达10-2。相关成果已被Adv. Optical Mater.(IF: 9.926)接收,2020级博士生冯宁为论文第一作者,孙頔教授、辛霞副教授和李洪光研究员为论文共同通讯作者。


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