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Professor Chen Dairong's team has made new achievements in the research of defective metal sulfide based photo anode materials.
Update: Aug 15, 2020 03:30 PM    Click: []

近日,我院陈代荣教授课题组在缺陷态金属硫化物基光电阳极材料研究领域取得了重要进展。相关成果以“Highly active deficient ternary sulfide photoanode for photoelectrochemical water splitting” 为题,发表在国际顶级期刊 Nature communications (IF=12.19) (DOI: 10.1038/s41467-020-16800-w)2018级博士研究生王海梅为本文第一作者,夏玉国高级实验师和陈代荣教授为本文的共同通讯作者,山东大学为唯一完成单位。


金属硫化物因具有合适的带隙、可调控的化学组成和形貌、丰富的活性位点,广泛应用于光催化、电催化、光敏元件和光电探测器等领域。但在光电催化领域,金属硫化物基光电阳极的本征光生电荷分离效率和表面水氧化反应速率较低,使得材料的光电转换效率低。此外,金属硫化物因光生空穴的表面积累而易发生自身光腐蚀,使其界面结构不稳定。晶面结构和缺陷结构调控是提高半导体材料光、电催化性能的有效策略。光电性能的晶面依赖特性、缺陷结构与光电性能的构效关系也是催化研究的前沿领域。

基于此,在陈代荣教授的指导下,课题组首先合成了晶体结构稳定且中心金属d电子易于调控的三元金属硫化物CdIn2S4。然后通过简单的还原性气氛处理的策略,成功在CdIn2S4表面引入硫空位。通过电子顺磁谱及球差电镜表征确认了表面硫空位的存在。光电催化水分解性能表明具有硫空位的CdIn2S4光电阳极在1.23V (vs. RHE)外置偏压和模拟太阳光下,获得了5.73mAcm-2的光电流密度,是目前报道的金属硫化物基单光子吸收体的最大值。同时,课题组在硫空位对PEC性能和电荷转移动力学的影响上进行了系统地研究。实验和理论计算表明,表面硫空位除能有效提高界面载流子浓度、增大光电阳极/电解质能带弯曲外,可以有效抑制CdIn2S4光阳极上的表面态分布,这也是获得高光电流密度的本质原因。该工作为调节半导体/电解质界面电位提供了一种途径,也为其他金属硫化物光电阳极材料的设计提供新思路。

上述研究得到了国家自然科学基金(21701099)和泰山学者攀登计划的支持(tspd20150201)

文章链接:

https://www.nature.com/articles/s41467-020-16800-w


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